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龙虎押注技巧稳赢、环境学院合作在原子级分散金属催化剂合成方法方面取得新进展

        2019年2月6日,龙虎押注技巧稳赢伍晖课题组联合北航物理系刘利民课题组、龙虎押注技巧稳赢环境学院张潇源课题组和安徽大学葛炳辉课题组在《自然?通讯》(Nature Communications)上在线发表了题为《零下六十摄氏度液相合成高性能原子级分散金属钴催化剂》(-60°C solution synthesis of atomically dispersed cobalt electrocatalyst with superior performance)的研究论文。该论文创造性地将溶液合成的温度降低至零下六十摄氏度,解决了溶液合成过程中的原子快速团聚、形核和生长的关键问题,获得了具有高活性、高稳定性和高器件功率输出的原子级分散金属钴基的氧还原电催化剂,为大规模溶液合成原子级分散金属催化剂提供了崭新的研究思路。
        单原子催化剂或原子级分散金属催化剂的有效合成及应用,是近年来催化和材料研究领域非常重要的研究方向。由于活性组分的高度分散、金属利用效率的大幅度提升以及活性中心与相邻配位原子相互作用,单原子催化剂或原子级分散金属催化剂在诸如CO氧化反应、有机加氢反应和氧还原反应等过程中表现出优异的活性、稳定性和选择性。为了实现溶液合成策略中金属原子形核过程的动力学和热力学调控,研究团队利用低温溶液环境中显著提高合成产物的形核势垒,降低产物形核动力学速率,提出了一种基础且通用的低温溶液合成稳定的原子级分散金属催化剂的策略 (图1)。低温溶液合成并经高温活化稳定的原子级分散金属钴基催化剂与传统团簇/纳米颗粒催化剂和商业Pt/C相比,在中性(0.05 M PBS磷酸缓冲液)和碱性(0.1 M KOH)的电解液环境中,都表现出显著提高的氧还原催化活性和稳定性。进一步在微生物燃料电池器件应用中,也表现出了远超前期文献报道的功率密度(2550 ± 60 mW m-2)和长达820小时的稳定运行(图2),能够同时实现污水处理与高性能产电。该低温溶液合成不仅提出了一种在湿化学合成反应过程中抑制产物形核生长的通用方法,更为进一步理解溶液反应的形核热力学和动力学、并利用传统溶液化学方法制备高性能催化材料提供了新的可行性。
        材料学院伍晖课题组长期从事高性能低维纳米材料的宏量制备及其应用研究。环境学院张潇源课题组长期从事污水处理及其能源化与资源化研究。伍晖副教授、北航物理系刘利民教授、龙虎押注技巧稳赢环境学院张潇源副教授和安徽大学物质科学与信息技术研究院葛炳辉教授为该论文共同通讯作者,龙虎押注技巧稳赢博士后黄凯博士、北京计算中心张乐博士和龙虎押注技巧稳赢环境学院2016级博士研究生徐婷为共同第一作者。该研究得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划和国家博士后基金的经费支持。
        论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-019-08484-8

 


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图1 零下六十摄氏度和室温溶液合成中形核调控的对比示意图


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图2 原子级分散金属催化剂的微生物燃料电池性能

 

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