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材料学院伍晖课题组报道冰融化驱动液相反应抑制产物成核

        近日,龙虎押注技巧稳赢伍晖课题组与北航刘利民课题组、物理所葛炳辉课题组合作,在期刊Angewandte Chemie International Edition上发表论文Ice Melting to Release Reactants in Solution Syntheses.该团队巧妙的利用冰的融化实现了反应溶液的缓慢释放,成功的抑制了合成产物的形核和生长,制备了多种原子级分散金属催化剂。

        溶液合成是制备纳米晶的通用方法,如何有效的控制反应产物的成核和生长是这一领域的一个重要科学问题。反应物溶液的低速混合是一种有效控制其浓度的方法,例如微流控工程等方法被报道用于控制反应物的释放速率,通过控制反应物局部低浓度,提高比表面积、减小扩散维度;进而控制质量和传热的传输和减小化学反应实践,制备了纳米或亚纳米的材料。但是,进一步缓慢释放反应物、达到纳米晶成核的完全抑制仍然是一个巨大的挑战。

        液相合成产物的形核抑制有希望获得原子级分散的贵金属催化材料。与传统块体材料和纳米材料比较,原子级分散催化剂能够明显降低材料成本、提升催化性能。例如,单原子催化剂不仅具有更高的催化活性,还具有更高的催化选择性。对于金属单原子而言,其每个金属原子都可以作为活性位点从而实现其高催化活性。但是,原子级分散的材料,考虑到单原子金属的高表面活性和高不稳定性,其高效大规模制备仍然是难题。

该团队近期发表了冰冻光化学反应过程抑制产物形核、获得了高性能的单原子铂催化剂(Iced photochemical reduction to synthesize atomically dispersed metals by suppressing nanocrystal growth. Nature Communications, 2017, 8, 1490)。在此基础上,团队进一步发展了冰冻反应物溶液、缓慢融化的方法驱动液相合成反应,抑制产物形核。传统溶液化学反应过程中,反应物溶液一般被滴加与另一种反应物溶液混合。不同于此,论文报道了用液氮快速冰冻反应前驱体溶液,将冰块缓慢的融化在还原溶液中,通过冰的融化缓慢的释放阳离子,维持溶液中反应物局部低浓度,从而有效抑制了产物的成核,获得原子级分散金属材料。该团队从实验和理论上证明了冰融化过程是一种制备原子级分散金属材料的有效方法,成功合成了原子级分散的钴、镍,铜,钌,铑,钯,银,锇,铱,铂,金等材料。此外,这种冰融化的方法可以很容易地扩展到其他溶液合成反应中,重新设计溶液反应的动力学、热力学和扩散过程。论文发表后被德国应化选为热点文章和内封面文章,并被Chemistry Views、Chemistry World等做亮点报道。


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        论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201711128


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